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    溫州大學潘躍曉團隊在鈣鈦礦發光材料研究領域取得進展

    無機鹵化物鈣鈦礦具有可見光區域內發光可調、光致量子發光效率高和色域寬等優異光電特性,在固態照明、顯示器等領域有廣闊的應用前景。為了進一步推進該類材料的實際應用,研究人員希望在保持此類材料結構的同時,能夠降低其缺陷密度與提高光電效率,同時毫米級尺寸無機鹵化物鈣鈦礦發光單晶有望在大功率白光LED等領域取得應用。

    近日,溫州大學潘躍曉教授指導的研究生黃葉鑫以無機鹵化物鈣鈦礦CsCdCl3為基質,通過Mn2+離子摻雜,誘導CsCdCl3鈣鈦礦晶體結構收縮,隨著Mn2+摻雜濃度的進一步增加,導致向CsMnCl3.2H2O的結構轉變,進而研究了摻雜濃度引發對與相變而引起了發光性質變化的規律。通過調節Mn2+摻雜濃度,可調控晶格畸變程度進而實現了發射波長從570 nm到640 nm的移動,并闡述了CsCdCl3:Mn2+的發射機理。

    CsCdCl3:Mn2+在360、370、420、440 nm不同的激發波長下,均呈現單一的橙紅色發光,由此可推測在晶體內只存在一種發射格位,并且該結果可能歸因于Mn2+的(4T1(G)-6A1(S))軌道躍遷,從而呈現典型的橙紅色發光。

    溫州大學潘躍曉團隊在鈣鈦礦發光材料研究領域取得進展

    密度泛函理論(DFT)計算結果顯示,CsCdCl3中的Cd2+被Mn2+取代之后,改變CsCdCl3的電子結構,從而改變其光物理性質,摻雜后CsCdCl3:Mn2+的光吸收明顯增強,這對提高光致發光效率具有重要意義。

    此外, Mn2+摻雜濃度超過90%時,占主導地位的Mn2+會誘導晶體從三維的CsCdCl3轉變為一維的CsMnCl3.2H2O,引起了光譜性能的顯著變化。以上結果揭示了Mn2+離子摻雜與CsCdCl3晶體結構相變行為的內在聯系,探討了鈣鈦礦晶體中摻雜誘導相變的機制。

    最后,基于此材料獨特的激發特性,其可適配于商用的紫外和藍光芯片,從而制備出高性能的白色發光二極管(WLEDs)。因此,開發更新穎的無機鹵化物鈣鈦礦晶體,解釋其發光與結構轉變的機理,拓展其實際應用仍是當前研究的熱點問題。

    這一研究結果以“Large spectral shift of Mn2+ emission due to the shrinkage of crystalline host lattice of the hexagonal crystals CsCdCl3 and phase transition”為題發表在《Inorganic Chemistry》,并入選為封面文章。溫州大學作為第一通訊單位,化學與材料工程學院2020級碩士研究生黃葉鑫為第一作者,潘躍曉教授為通訊作者。 相關工作受到國家自然科學基金(5217215)、浙江省重點自然科學基金(LZ20E020003, LQ22B010003)與溫州市重點項目(ZG2020025)的資助。

    (1)全無機鹵化物鈣鈦礦CsPbX3 (X=Cl, Br, I)通常在極性溶劑中面臨分解和降解的問題,因此發展原位鈍化鈣鈦礦量子點同時維持熒光效率和波長是個亟需解決的難題。

    溫州大學潘躍曉、中科院長春應化所林君等人報道發展了一種簡單有效的原位晶化方法能夠顯著改善鈣鈦礦量子點的穩定性,通過在含有水的極性溶劑通過4-溴丁酸(BBA)和油胺(OLA)的協同作用實現提高鈣鈦礦量子點在溶液中的穩定性。

    溫州大學潘躍曉團隊在鈣鈦礦發光材料研究領域取得進展

    研究發現,BBA:OLA的分子摩爾比例與反應溫度對于溶液相鈣鈦礦量子點的穩定性至關重要。單分散狀態的10 nm CsPbBr3量子點在60 ℃溶液(甲苯:水=1:1)中展示了優異的熒光量子產率(86.4 %),而且CsPbBr3量子點的熒光量子產率在放置96 h后仍保持79 %,相比而言沒有加入BBA時鈣鈦礦量子點快速的發生熒光淬滅。

    溫州大學潘躍曉團隊在鈣鈦礦發光材料研究領域取得進展

    本文研究為設計合成穩定性較高的、能夠在極性溶劑中具有穩定性的全無機鈣鈦礦量子點提供機會,展示了界面化學的前景和發展方向。(來源:溫州大學)

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